O seu acervo começou a ser montado por Ado Malagoli, que dá nome ao Museu, e tem como peças mais valiosas as de Pedro Weingärtner, Di Cavalcanti, Cândido Portinari, Lasar Segall e Iberê Camargo. Na pinacoteca principal, que tem um vitral belíssimo a cobrindo, ficam as grandes exposições e as mostras permanentes. Nas galerias do primeiro andar ficam as exposições transitórias. No MARGS ainda funcionam um agradável bistrot e uma cafeteira.